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【資料圖】

日前，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)徐集賢教授團(tuán)隊(duì)與武曉君教授團(tuán)隊(duì)、中科院蘇州納米所陳琪研究員、藺洪振研究員團(tuán)隊(duì)合作，通過實(shí)驗(yàn)測試和理論計(jì)算的相互映證，揭示鈣鈦礦/高分子界面多種模式的相互作用，以及這些作用與深能級缺陷鈍化的對應(yīng)關(guān)系，為大幅提高器件效率以及進(jìn)一步開發(fā)廣譜類鈍化策略提供重要參考。

近年來，金屬鹵化物鈣鈦礦太陽能材料逐漸完善，很有希望成為下一代薄膜光伏技術(shù)。在鈣鈦礦前驅(qū)體溶液轉(zhuǎn)變成多晶薄膜的快速過程中，很容易形成高缺陷濃度（～10^15/立方厘米），這其中少數(shù)載流子的深能級缺陷會造成嚴(yán)重的界面復(fù)合損失。因此，深能級缺陷的精準(zhǔn)鈍化，是推進(jìn)鈣鈦礦太陽能電池逼近ShockleyCQueisser理論極限的中心研究問題之一。另外，針對鈣鈦礦組分多樣以及缺陷類型多樣的復(fù)雜情況，探索有較廣適用性的鈍化策略很具挑戰(zhàn)。相對傳統(tǒng)小分子鈍化劑，高分子鈍化一般更具熱穩(wěn)定性，而且在官能團(tuán)以及分子構(gòu)型上具有更高復(fù)雜性和設(shè)計(jì)自由，成為廣譜類鈍化的研究重點(diǎn)之一。這里面還存在諸多問題需要回答。例如，一種官能團(tuán)與鈣鈦礦表界面是否只有一種相互作用模式？而這些相互作用能否精準(zhǔn)抑制少數(shù)載流子深能級缺陷而不是淺能級缺陷或者多子缺陷？

針對以上問題，研究團(tuán)隊(duì)以聚乙烯亞胺（PEI）聚合物及其衍生物作為模型研究對象，發(fā)現(xiàn)了高密度胺基集團(tuán)與鈣鈦礦表面的多模式作用機(jī)制。通過高靈敏XPS、深度分辨XPS測試以及和頻光譜技術(shù)等表面敏感表征測試，發(fā)現(xiàn)和確認(rèn)了鈣鈦礦/PEI界面的原位胺基質(zhì)子化反應(yīng)(圖A-D)。這種原位的表面化學(xué)反應(yīng)，不同于傳統(tǒng)認(rèn)為的鈣鈦礦/PEI界面胺基物理吸附和金屬螯合模式，擴(kuò)展了認(rèn)識，共同組成了單一官能團(tuán)與鈣鈦礦復(fù)雜表面的多模式相互作用。進(jìn)一步的，研究團(tuán)隊(duì)結(jié)合深能級缺陷瞬態(tài)譜技術(shù)(DLTS)和密度泛函理論技術(shù)（DFT）等方法細(xì)致研究這些作用模式與不同缺陷的對應(yīng)關(guān)聯(lián)(圖E-H)，考察其對缺陷類型、深度、濃度、捕獲截面等性質(zhì)的影響，發(fā)現(xiàn)原位質(zhì)子化模式能夠有效鈍化鈣鈦礦少數(shù)載流子深能級缺陷，而離位質(zhì)子化沒有這種效應(yīng)。同時，傳統(tǒng)物理吸附模式、金屬螯合模式的這種缺陷鈍化效應(yīng)較弱或者更傾向鈍化多子缺陷。另外，研究團(tuán)隊(duì)比較了鏈狀、支狀、支狀部分醇化等不同構(gòu)型PEI的鈍化效果和器件伏安特性，進(jìn)一步指明了官能團(tuán)與構(gòu)型的協(xié)同效應(yīng)(圖I-J)。以上結(jié)果說明為了提高鈍化適用性，除了增加官能團(tuán)種類的常規(guī)思路外，單官能團(tuán)的多模式鈍化效應(yīng)也值得探索。

在反式鈣鈦礦器件結(jié)構(gòu)（p-i-n結(jié)構(gòu)）中，這種技術(shù)在1.65eV、1.55eV等不同帶隙鈣鈦礦太陽能器件上均取得了顯著的提升效果。這種適用性有利于其在晶硅/鈣鈦礦疊層、鈣鈦礦/鈣鈦礦疊層等多種疊層電池中的應(yīng)用。器件可以在1000小時以上的最大功率點(diǎn)追蹤和85度加熱老化等加速壽命測試中沒有表現(xiàn)出明顯的衰退。其中，1.55eV太陽電池實(shí)現(xiàn)了24.3%的光電轉(zhuǎn)換效率(圖K)，是反式鈣鈦礦器件已報告的最高效率之一。

圖.（A, B）鈣鈦礦/PEI原位反應(yīng)示意；（C）N原子的XPS信號；（D）表面和頻信號；（E,F）深能級缺陷瞬態(tài)譜DLTS測試結(jié)果；（G,H）密度泛函理論（DFT）計(jì)算的少數(shù)載流子缺陷鈍化；（I,J）不同構(gòu)型PEI的器件效果；（K）1.55eV反式p-i-n器件性能提高

中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院博士生朱正潔，毛凱天，以及微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心博士后張凱為論文共同第一作者。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)徐集賢教授為通訊作者。此項(xiàng)工作得到國家自然科學(xué)基金、國家科技部、中國科學(xué)院、合肥綜合性國家科學(xué)中心能源研究院、中國福建能源器件科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室(21C-LAB)的基金支持。徐集賢教授致謝國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室和騰訊基金會科學(xué)探索獎的支持。